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中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)王興安教授課題組與中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所孫志剛研究員和楊學(xué)明院士課題組合作，發(fā)現(xiàn)了基元化學(xué)反應(yīng)中自旋軌道分波的量子干涉現(xiàn)象，揭示了電子自旋-軌道相互作用對化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)過程的影響。這一研究成果于2021年2月26日發(fā)表在《科學(xué)》（Science）雜志上。

自1925年烏倫貝克和古德施密特發(fā)現(xiàn)電子自旋現(xiàn)象起，人們在原子和分子等體系中發(fā)現(xiàn)電子自旋與軌道角動量的耦合會導(dǎo)致許多有趣現(xiàn)象的發(fā)生，比如：原子能級的分裂，磁晶各向異性和半導(dǎo)體中的量子霍爾效應(yīng)等。電子自旋和軌道角動量的耦合會對原子和分子的碰撞過程會產(chǎn)生影響。在化學(xué)反應(yīng)中，電子自旋軌道耦合會導(dǎo)致反應(yīng)散射分波的分裂，進(jìn)而使得分波可能存在一些精細(xì)結(jié)構(gòu)。但是長期以來，電子自旋軌道耦合是否能夠以及如何影響化學(xué)反應(yīng)的動力學(xué)過程仍然是一個未知并極具挑戰(zhàn)的問題。

圖注： D原子產(chǎn)物離子速度影像，圖左側(cè)顯示為前向散射方向的“馬蹄鐵”形結(jié)構(gòu)。

為了解決這一問題，研究人員以實(shí)驗(yàn)和理論相結(jié)合對電子自旋和軌道角動量在氟原子與氫分子的反應(yīng)F+HD->HF+D中的影響進(jìn)行了研究。實(shí)驗(yàn)方面，通過將交叉分子束方法、時間切片離子速度成像技術(shù)與近閾值電離技術(shù)相結(jié)合，應(yīng)用高分辨的實(shí)驗(yàn)測量獲得了產(chǎn)物轉(zhuǎn)動量子態(tài)分辨的微分散射截面，并在微分散射截面前向散射方向觀測到了一個獨(dú)特的馬蹄鐵形結(jié)構(gòu)。理論方面，發(fā)展了考慮電子角動量效應(yīng)的量子動力學(xué)理論模擬方法，對這個獨(dú)特的馬蹄鐵形動力學(xué)結(jié)構(gòu)進(jìn)行了解釋。理論表明這個動力學(xué)結(jié)構(gòu)是由具有正負(fù)宇稱的自旋軌道分裂的共振分波的量子干涉導(dǎo)致的。這一研究結(jié)果表明自旋-軌道相互作用能夠有效地影響化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)過程。

中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心陳文韜博士是本論文的第一作者。

該工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金和中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)（B類）的支持。

論文鏈接：https://science.sciencemag.org/content/371/6532/936

同期評論文章：https://science.sciencemag.org/content/371/6532/886

（化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院，合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心，科研部）