科學(xué)家發(fā)現(xiàn)單層二烯化鎢(WSe2)中的氧間隙使其能夠作為單光子發(fā)射器(SPEs)用于量子光學(xué)應(yīng)用。近年來，人們在實驗中發(fā)現(xiàn)了具有原子薄蜂窩狀晶格的二維(2-D)材料。spe以單個粒子或光子的形式一次發(fā)射光，在量子光學(xué)和量子信息處理中發(fā)揮著重要作用。

spe采用二烯化鎢等二維材料開發(fā)，為半導(dǎo)體制造環(huán)境中的潛在器件和電路集成提供了靈活性。然而，二烯化鎢中這些實驗發(fā)現(xiàn)的spe的性質(zhì)并不清楚，這阻礙了它們在量子應(yīng)用中的潛在應(yīng)用，新加坡國立大學(xué)物理系的蘇英國教授和研究小組已經(jīng)確定：

來自二烯化鎢局域激子態(tài)的單光子發(fā)射，是由于存在于單層二維材料中的氧間隙造成。研究小組結(jié)合了理論計算和實驗方法來得出結(jié)果。隨著對單光子發(fā)射源的進(jìn)一步了解，這一發(fā)現(xiàn)將有助于利用二維材料開發(fā)spe，并提高其發(fā)射性能。在研究中，團(tuán)隊沒有找到密度泛函理論計算二烯化鎢材料固有點缺陷，與通過掃描隧道光譜獲得光譜之間的相關(guān)性，然后將重點放在與二烯化鎢材料相關(guān)的氧相關(guān)的點缺陷上。這些缺陷可以在合成過程中或通過環(huán)境鈍化很容易地嵌入到材料中。

通過消除過程，發(fā)現(xiàn)晶格中與氧間隙有關(guān)的缺陷最有可能在實驗觀測到光譜位置產(chǎn)生局域激子態(tài)。這項研究對單分子層二烯化鎢中的點缺陷進(jìn)行了詳細(xì)研究，并預(yù)測了這些缺陷位置上激子的性質(zhì)和能量。破譯單光子發(fā)射器的起源，將有助于利用其他二維材料開發(fā)量子光學(xué)應(yīng)用的量子發(fā)射器。識別二維材料中的點缺陷對許多應(yīng)用都很重要，近年來的研究表明，W空位是二維二烯化鎢中最主要的點缺陷，而理論研究預(yù)測。硫族空位是過渡金屬雙鹵代半導(dǎo)體中最可能存在的固有點缺陷。

研究使用第一性原理計算、掃描隧道顯微鏡(STM)和掃描透射電鏡實驗表明，在cvd生長的二維二烯化鎢中不存在W空位。研究人員預(yù)測，在二維二烯化鎢中存在O鈍化的硒空位(OSe)和O間質(zhì)(Oins)，這可能是由于硒空位上容易發(fā)生O2離解，或者是由于在CVD生長中存在WO3前體。這些缺陷使STM圖像與實驗結(jié)果吻合較好。由于對二維WSe2的單光子發(fā)射(SPE)進(jìn)行了實驗觀測，因此二維二烯化鎢中點缺陷的光學(xué)性質(zhì)十分重要。應(yīng)變梯度使激子在真實空間中漏斗形分布。

而點缺陷是激子在長度尺度上定位的必要條件，使光子能夠一次發(fā)射一個。利用最新的gwt - bethe - salpeter方程計算，預(yù)測在之前的實驗中，只有Oins缺陷才會在SPE的能量范圍內(nèi)產(chǎn)生局域激子，這使得它們很可能是之前觀測到的SPE的來源。沒有其它點缺陷(OSe、Se空位、W空位和SeW反位)在相同的能量范圍內(nèi)產(chǎn)生局域激子。研究預(yù)測提出了在相關(guān)二維材料中實現(xiàn)SPE的方法，并為實驗人員指出了在二維二烯化鎢中實現(xiàn)SPE的其他能量范圍。

博科園｜研究/來自：新加坡國立大學(xué)

參考期刊《ACS Nano》

DOI: 10.1021/acsnano.9b02316

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