電化學(xué)水分解制氫是緩解能源危機和環(huán)境污染問題的一種可持續(xù)方法，并且電催化水分解包括析氧反應(yīng)(OER)和析氫反應(yīng)(HER)。由于涉及多電子轉(zhuǎn)移過程，OER比HER更加緩慢，需要高的過電位克服上述問題。貴金屬基材料(例如Ir/IrO2)被認(rèn)為是OER的基準(zhǔn)電催化劑，但它們的稀缺性和高昂的價格限制了其大規(guī)模應(yīng)用。

鎳鐵基(氧)氫氧化物(NiFe LDH)由于其獨特的層狀結(jié)構(gòu)和可調(diào)控的電子結(jié)構(gòu)，是一類具有前景的貴金屬替代品。表面過渡金屬(TM)原子通常被認(rèn)為是決定NiFe-LDH OER活性的活性位點。然而，表面TM原子只占據(jù)不到一半的表面位置，而大部分是不活躍的O原子。因此，如何最大限度地利用表面位點作為活性位點，而不僅僅是TM原子，是開發(fā)高效的TM基OER催化劑的關(guān)鍵。

基于雙金屬離子和OH?離子的原位競爭生長策略，湖南大學(xué)黃維清、李波和黃桂芳等通過一鍋水熱法一步制備具有氧缺陷的六方NiFe-LDH/FeOOH異質(zhì)結(jié)電極。

實驗和理論計算表明，只需改變H2O2的添加量，就可以很容易地控制NiFe-LDH/FeOOH的比例、金屬價態(tài)、氧缺陷含量以及NiFe-LDH/FeOOH的電催化活性。在NiFe-LDH/FeOOH中引入適當(dāng)?shù)匮跞毕?，使得Fe 3d能帶中心下移，不僅降低了Fe位點與中間體之間的吸附強度，而且削弱了Fe-O鍵，促進(jìn)了晶格氧的活化，實現(xiàn)了吸附質(zhì)演變機制(AEM)和單晶格氧機制(sLOM)機制的同時進(jìn)行。這種協(xié)同作用可以最大限度地利用表面TM和O原子作為活性位點，從而大大提高催化活性。

電化學(xué)性能測試結(jié)果顯示，最優(yōu)的NiFe-LDH/FeOOH電催化劑在20、100和1000 mA cm?2電流密度下的OER過電位分別僅為177、236和359 mV；并且其在上述電流密度下連續(xù)運行20小時而活性衰減僅為2~5%，反應(yīng)后材料的形貌和結(jié)果幾乎未發(fā)生變化，表明該催化劑具有優(yōu)異的催化穩(wěn)定性。

綜上，該項工作不僅揭示了NiFe-LDH/FeOOH的OER活性增強機制，也為通過構(gòu)建氧缺陷獲得低成本、高效率的OER電催化劑提供了新的策略。

Oxygen Defect Engineering Promotes Synergy Between Adsorbate Evolution and Single Lattice Oxygen Mechanisms of OER in Transition Metal-Based (oxy)Hydroxide. Advanced Science, 2023. DOI: 10.1002/advs.202303321